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水氣變換反應中金催化活性物種的指認研究取得進展

2019-06-11 上海高等研究院
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  近日,依托中國科學院上海高等研究院建立的張江實驗室上海光源科學中心研究員司銳與山東大學教授賈春江課題組、北京大學教授嚴純華課題組合作,將催化劑“構效關系”研究與同步輻射原位X射線技術緊密結合,在小尺寸金催化水氣變換(water-gas shift, WGS)反應過程中的活性物種指認方面取得進展,相關研究成果以Direct Identification of Active Surface Species for the Water-Gas Shift Reaction on a Gold-Ceria Catalyst 為題發表在《美國化學會志》(J. Am. Chem. Soc., 2019, 141, 4613-4623)上。

  水氣變換反應(CO + H2O → H2 + CO2)是氫燃料電池中制備、純化氫氣的重要反應,而氧化鈰負載的金屬催化劑表現出優異的催化性能,并引起了研究者的廣泛關注,然而關于金活性物種的爭論卻長期存在。其中,實現真正意義上的原位檢測各類金物種在反應過程中的結構演變是指認活性物種的關鍵。基于以上問題,司銳通過原位X射線吸收精細結構譜學(XAFS)技術,利用上海光源(SSRF)BL14W1線站、美國NSLS光源的X18B線站分別獲得了非原位、原位XAFS實驗數據。在水氣變換真實反應條件(CO + H2O)下追蹤不同金物種,包括單分散的金原子(Au_atom)、小于2 nm的金團簇(Au_cluster)以及3-4 nm的金顆粒(Au_particle)的電子結構(X射線吸收近邊譜、XANES、圖1a/1c)和局域配位結構(擴展X吸收精細結構譜、EXAFS、圖1b/1d)的變化過程,驗證了具有部分氧化態的金團簇是反應的穩定活性物種。深入的研究結果表明:單分散的金原子只存在于氧氣氣氛中(1a/1b),在水氣反應條件下易轉變為金團簇;穩定存在的金團簇因其小尺寸的活性金結構(1c/1d),而比金顆粒具有更高的催化活性。因此,水氣變換反應條件下穩定存在的活性物種應該是Au_cluster,而非Au_atomAu_particle,該研究工作在闡述實際催化反應機理方面具有重要的指導意義。

    文章鏈接

 

  金原子、金團簇和金顆粒在不同條件下的原位XAFS譜圖:(a) O2, XANES; (b) O2, EXAFS; (c) WGS, XANES; (d) WGS, EXAFS.

打印 責任編輯:葉瑞優

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